我院兰胜教授课题组在过渡金属硫化物纳米颗粒二次谐波产生的研究中取得重要进展

近日，我院兰胜教授课题组在过渡金属硫化物纳米颗粒二次谐波产生的研究中取得重要进展，相关成果以“Revealing Mie resonances with enhanced and suppressed second-order nonlinear optical responses in a hexagonal-prism-like MoS₂ nanoparticle”为题发表在光学权威期刊Laser & Photonics Reviews上（影响因子：11.0）。我院博士研究生潘麦铭成为第一作者，兰胜教授为论文通讯作者，我校为第一完成单位。

光学二次谐波产生是一类重要的非线性光学现象，是获得极端波长相干光最直接的方法之一，在显微成像、短波激光、微纳结构表面探测等领域具有十分重要的研究价值。然而，根据偶极子近似理论，光学二次谐波只能在非中心对称材料中产生，在中心对称材料中二次谐波的产生是禁戒的。为了克服材料本征属性带来的这一限制，可以通过构造对称性破缺的方式来打破偶极子近似、或者采用非对称结构设计、非对称光场激发等方式来实现二次谐波的产生。遵循上述策略，近20年内诞生了大量以金属微纳结构为代表的二次谐波研究。近年来，过渡金属硫化物因为其独特的光电性质和潜在应用受到人们的广泛关注和深入研究。然而，其二次谐波的研究主要集中在单层材料，因为体材料是不能产生二次谐波的。因此，如果能够在该类型材料的纳米结构中实现高效的二次谐波产生，并进一步对不同类型的光学共振与二次谐波产生的联系进行深入分析，将对理解二次谐波产生的机理以及后续的应用研究提供重要帮助。

针对上述问题，兰胜教授课题组制备了边长约为300 nm的六棱柱状二硫化钼（MoS₂）纳米颗粒，该纳米颗粒主要支持电偶极、电四极两种光学共振。通过利用飞秒激光脉冲激发二硫化钼纳米颗粒的电偶极、电四极共振，他们发现：在电偶极处存在明显的二次谐波增强，而电四极则存在强烈的二次谐波抑制现象。这一实验现象在从激光扫描共聚焦显微镜获得的二次谐波图像中得到了进一步验证，他们在电四极处发现了形状类似“黑洞”的二次谐波发射图案。他们从模式对称性的角度，分析解释了二次谐波增强以及抑制的物理机制。根据光学共振空间、相位分布的对称性，可以将电偶极和电四极两种光学共振区分为“对称模式”以及“反对称模式”。当激发对称模式时，光学共振引起的电场增强可以显著提升二次谐波产生效率。对于反对称模式，产生的二次谐波相干相消，无法传播至远场。最后，他们在实验上证实了二硫化钼纳米颗粒在电偶极处产生的二次谐波要比单层二硫化钼强大约一个数量级。该研究有效揭示了不同类型光学共振对中心对称纳米材料二次谐波产生的影响，有望为光学二次谐波的后续研究以及基于过渡金属硫化物的新型光子学器件提供新的理论指导以及应用参考。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/lpor.202300346